В титрах шоу отображаются только имена озвучивающих актёров, без указания ролей, которые они исполняют, так как в самом начале показа «Симпсонов» продюсеры и актёры хотели сохранить это в тайне. Титры с указанием персонажей были показаны только однажды, в серии второго сезона «Old Money».

Основной состав озвучивающих актёров включает в себя шесть человек, и все они, кроме Гарри Ширера, являются лауреатами премии «Эмми» за выдающееся озвучивание.

* Дэн Кастелланета озвучивает Гомера Симпсона, его отца Эйба, Клоуна Красти и множество эпизодических персонажей.
* Джулия Кавнер озвучивает Мардж Симпсон, её сестер Пэтти и Сельму и их мать Жаклин. Эпизодические персонажи очень редко говорят её голосом.
* Нэнси Картрайт озвучивает Барта Симпсона, Ральфа Виггама и многих других учеников Спрингфилдской начальной школы.
* Ярдли Смит на постоянной основе озвучивает только Лизу, но также в полнометражном фильме «Симпсоны в кино» озвучила Мэгги, повествующую о продолжении полнометражного фильма.
* Хэнк Азариа подарил свой голос многим жителям Спрингфилда мужского пола, в числе которых Мо Сизлак, Клэнси Виггам и Апу Нахасапимапетилон.
* Гарри Ширер озвучил мистера Бёрнса, Смитерса, директора Скиннера, Неда Фландерса, доктора Хибберта и многих других.

Кроме того, в озвучивании многих серий принимают участие Памела Хейден, Тресс МакНил, Марсия Уоллас, Мэгги Росвелл и Русси Тейлор.

Очень часто для озвучивания персонажей, появляющихся только в одной серии, привлекаются знаменитости; иногда они озвучивают в сериале самих себя. «Симпсоны» внесены в Книгу рекордов Гиннесса как анимационная программа с самым большим числом приглашённых знаменитостей.

Русское озвучивание

В российском прокате (на канале Ren TV) роли озвучивали следующие коллективы актёров (в порядке их смены):

1. Ирина Савина и Вадим Андреев — .[источник не указан 149 дней]
2. Ирина Савина, Вячеслав Баранов и Александр Рыжков, которого в сериях 3F12 — 3F18 (возможно, не только в них) заменял Борис Быстров, .[источник не указан 149 дней]
3. Ирина Савина, которую несколько раз заменяла Людмила Гнилова, и Борис Быстров — Сезоны 9-16.
4. Людмила Гнилова и Олег Форостенко — Сезон 17.[источник не указан 149 дней]
5. Александр Котов и Нина Лунёва — Сезон 18.

Тем не менее, наиболее запомнившимся для зрителей дуэтом при озвучании сериала на русском языке являются Ирина Савина и Борис Быстров (за исключением, возможно, голоса Баранова для Барта, который, по признанию Савиной, ей пришлось по-возможности делать схожим с уже придуманным голосом для этого героя Вячеславом Барановым).[9]

Семнадцатый сезон был озвучен новым для телезрителей дуэтом: Людмилой Гниловой и Олегом Форостенко. Многие зрители выразили своё недовольство, обосновывая это в основном тем, что они привыкли к голосам Ирины Савиной и Бориса Быстрова. Стоить отметить, что недовольство вызвано не только сменой актёров озвучки, но и в целом очень низким качеством новой озвучки[10][11]. С 17 января 2009 года на канале РЕН ТВ стартовал премьерный показ восемнадцатого сезона сериала. Актёры озвучивания снова сменились. Мужские роли озвучивает Александр Котов, женские — Нина Лунёва. Показ сезона отменен руководством канала в конце апреля 2009 года. Было показано всего 15 серий. 28 сентября в 06:00 РЕН ТВ продолжил показ восемнадцатого сезона с шестнадцатой серии.

Также сериал демонстрируется телеканалом 2×2. При показе используется закадровый перевод, сделанный для телеканала РЕН ТВ. С этой же версией озвучивания в 2008 году вышли на лицензионных DVD в России первый и второй сезоны сериала.